Grässe kam 1814 in Grimma (Sachsen) zur Welt und studierte in Leipzig und Halle Philologie, Philosophie, Archäologie und Literaturwissenschaften. Anschließend wirkte er in verschiedenen Stellungen als Bibliograph, Literaturkritiker, Sagenforscher und Museumsleiter. Von 1864 bis zu seiner Pensionierung war er als sächsischer Hofrat Direktor des "Grünen Gewölbes", das zu den ältesten und bedeutendsten Museen der Welt gehört.

Im Jahr 1855 veröffentlichte er das etwa 1000 Sagen umfassende Werk "Der Sagenschatz des Königreichs Sachsen". Grässe starb 1885 auf Schloss Wackerbarth in Niederlößnitz bei Dresden, das er einige Jahre zuvor als Wohnsitz erworben hatte.